בספריית הארכיון לתולדות 'ההגנה' שמורים כ-9,350 ספרים וחוברות הנוגעים לתולדות 'ההגנה' ולהקשרים רחבים יותר של זמנו ופעילותו של הארגון, בעיקר להיסטוריה של ארץ-ישראל ושל היישוב היהודי בה במחצית הראשונה של המאה העשרים. רובם הגדול של הפריטים בספרייה הוא בעברית ומיעוטם בשפות אחרות, בעיקר אנגלית ויידיש.
האוסף כולל גם ספרים שפורסמו לפני הקמת 'ההגנה' או שקשורים להיבטים צבאיים בתולדות העם היהודי בתפוצות, ובין הבולטים ביניהם הספר יזכור: צום אנדענקען די געפאלענע וועכטער און ארבייטער אין ארץ ישראל – ספר זיכרון לשומרים ולפועלים מאנשי העלייה השנייה שנפלו חלל או נפטרו בטרם עת, שנערך בידי אלכסנדר חשין ודוד בן-גוריון ויצא לאור בניו-יורק בשנת תרע"ז (1916); והספר British Jewry Book of Honour, ספר לכבוד החיילים היהודים ששירתו בצבא הבריטי במלחמת העולם הראשונה, שנערך בידי הרב הצבאי מיכאל אדלר (Michael Adler) ופורסם בלונדון ב-1922.
מטבע הדברים לא פורסמו באופן גלוי ספרים מאת או על 'ההגנה' בתקופת המנדט, אולם הארגון או אנשיו פרסמו חומר הדרכה בספרים בלא לשייכם ל'הגנה'. כך נעשה למשל בספר החוגר: מדריך להכשרת מגן שהוציא לאור מרכז 'הפועל' ב-1938, ושפרקיו השונים נכתבו רובם ככולם בידי אנשי 'ההגנה' ולצרכיה. כך, ישראל זבלודובסקי (עמיר), ששימש באותה עת ראש תע"ש, תרם פרק על 'הלכות הציד והקליעה'; משה זליצקי (כרמל), מדריך בקורסים למפקדי מחלקות (מ"מים), כתב פרק על 'הקמת מחנה'; גרשון קופלר, מדריך קפא"פ (קרב פנים אל פנים, או קרב מגע), כתב פרק על 'ג'יו-ג'יצו' (קופלר נפל ב-1941 עם כ"ד יורדי הסירה); והלל בירגר, המדריך הראשי לטופוגרפיה, כתב את החלק השלישי בספר, שהוקדש לניווט, טופוגרפיה והכנת 'מירשמים' (תרשימים).
רוב הספרים הנוגעים לתולדות 'ההגנה' והביטחון ביישוב בתקופת המנדט ושמורים בספריית הארכיון פורסמו לאחר קום המדינה, והם כוללים ספרות עיונית ומחקרית, ספרי מורשת של 'ההגנה' בערים וביישובים שונים, ספרי זיכרונות, ועוד.
ספריית הארכיון כוללת גם מאות ספרים וחוברות המוקדשים להנצחת הנופלים מראשית ההתיישבות הציונית בארץ ועד מלחמת העצמאות. מלבד ספר יזכור שצוין כאן ועשרות אחדות של ספרי וחוברות הנצחה שפורסמו בשלושת העשורים הבאים, רוב האוסף כולל פריטים המוקדשים להנצחת הנופלים במלחמת העצמאות. האוסף מוצג ביתר הרחבה בדף אוספים מיוחדים.
מלפנים, פתוח בדף הכותר, הספר יזכור: צום אנדענקען די געפאלענע וועכטער און ארבייטער אין ארץ ישראל [לזכר השומרים והפועלים הנופלים בארץ ישראל] (ניו-יורק, תרע"ז) ומאחוריו מימין הספר החוגר: מדריך להכשרת מגן (תל אביב, 1938) ומשמאל British Jewry Book of Honour (London, 1922).